双相体系促进糠醛电催化加氢

　　双相体系促进糠醛电催化加氢

　　作为“十大”生物质平台化合物之一，糠醛(FAL)可以通过化学选择性加氢或氧化升级为 C5 和 C6 醇、烷烃、羧酸等。近年来，由可持续电力驱动的电催化加氢为常温和常压下还原升级呋喃化合物提供了高效的途径。

　　在热催化中，已经有研究使用水/油双相体系实现了糠醛(FAL)的选择性氧化。其中氧化反应发生在水相，而油相作为底物存储媒介，通过相平衡逐渐释放底物，避免了过渡氧化。同时，底物和产物分别在两相中，产物的分离、回收将变得更加简单。

　　暨南大学科研课题组首次发现水/油双相体系能有效促进生物质衍生糠醛的电催化加氢，其中油相可以快速从电极/电解质界面分离疏水性产物，促进电催化加氢脱氧平衡。

　　与单一水相体系相比，五种不同的水/油双相体系（1,2-二氯乙烷、甲苯、环己烷、石油醚、正己烷）显著提高了2-甲基呋喃(2-MF)的产率和法拉第效率。油相对2-甲基呋喃(2-MF)的溶解度很高，能迅速将其从电极/电解质界面分离，促进电催化加氢脱氧平衡。同时，油相储存反应物以避免过量糠醛(FAL)在水电解质中发生自由基耦合反应。

　　科研组分别研究了油相的极性、pH、电势对双相体系催化性能的影响，结果表明油相的极性会改变糠醛(FAL)和还原产物在两相中的分布浓度，从而影响性能，因此需要采用合适的有机溶剂来平衡两者的分布。反应对pH和电势有明显的依赖性，适中的电势效果较好，2-甲基呋喃(2-MF)的产率和法拉第效率随着pH的降低而增加。

　　此外，这种双相促进作用不依赖于电催化剂/电极，并且可以进一步扩展到乳液体系，动态存储反应物和移除产物，展现了双相电解在生物质平台分子电化学精炼中的前景。

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