南京大学李正魁团队JHM：Fe基MOFs，光芬顿降解PPCPs污染物！

　　论文信息

　　

　　第一作者：Siyu Sun、Youyou Hu

　　通讯作者：李正魁教授

　　通讯单位：南京大学

　　DOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.127698

　　全文速览

　　药物及个人护理产品(PPCPs)被公认为是典型的新兴污染物，但其对环境和人类健康的影响目前仍旧知之甚少。药物是PPCPs的一类，如抗生素和止痛药等。卡马西平(CBZ)和布洛芬(IBP)是两种典型具有高环境风险的止痛药，通常在水生生态系统中被检测到。据报导，该药物对水生生物的生长和代谢会产生极大的负面影响，并对人类健康构成潜在风险。因此，开发出一种经济有效的策略以去除废水中的污染物，是一个非常值得关注的问题。

　　

　　图1. HSO3-MIL-53(Fe)材料的微观形貌表征。

　　文章要点1：在本文中，作者采用溶剂热策略成功地合成出一种具有酸度调节基团的新型光催化剂HSO3-MIL-53(Fe)，并将其应用于光芬顿过程去除卡马西平(CBZ)和布洛芬(IBP)污染物；研究发现，当pH值为8或9时，vis/H2O2/HSO3-MIL-53(Fe)系统的光降解效率可达100%。

　　文章要点2：通过自由基捕获实验和电子顺磁共振分析证明，空穴(h+)、羟基自由基(·OH)、单线态氧(1O2)和超氧自由基(·O2-)是降解污染物的主要活性组分。

　　文章要点3：在碱性条件下，vis/H2O2/HSO3-MIL-53(Fe)系统高效的光降解速率可归因于以下两个因素：(1)酸度调节基团-HSO3可以调控整个系统的pH值，有利于光芬顿过程；(2)HSO3-MIL-53(Fe)中的光生电子可以被Fe (III)、H2O2和O2所捕获，从而加速Fe (III)的还原并生成·OH、1O2和·O2-。

　　文章要点4：此外，H2O2还可以被Fe (II)和Fe (III)活化；且通过液相色谱-质谱(LC-MS)分析，作者提出了这两种污染物可能的降解途径。

　　

　　图2. HSO3-MIL-53(Fe)材料的XPS能谱表征。

　　

　　图3. 不同催化体系下的CBZ和IBP降解性能。

　　

　　图4. 自由基猝灭实验结果。

　　

　　图5. EPR测试分析活性物种。

　　

　　图6. CBZ和IBP污染物在vis/H2O2/HSO3-MIL-53(Fe)系统中的降解机制。

　　参考文献

　　Siyu Sun, Youyou Hu, Mengsan Xu, Fan Cheng, Hui Zhang, Zhengkui Li. Photo-Fentondegradation of Carbamazepine and Ibuprofen by iron-based metal-organic framework under alkaline condition. J. Hazard. Mater. 2021. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2021.127698.

　　举报/反馈